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[문봉진 교수]CO 분자 흡착시 발생하는 백금과 백금합금의 표면전자구조변위 관찰 – 각분해 광전자분광기(ARPES)를 활용 금속과 CO 분자간의 전자띠 변위과정 규명 (ACS Catalysis 논문게재)

각분해 광전자분광법을 사용하여 흡착된 분자와 금속 기판 사이의 전하 이동, 즉 Pt(111) 및 Pt-Sn/Pt(111) 2 × 2 표면에서 CO의 화학 흡착에서 발생하는 전하 이동의 직접적인 증거를 관찰하였다. 관찰된 밴드 구조는 CO 분자가 흡착됨에 따라 전하 이동의 독특한 특성을 보여주었으며, 화학 흡착 과정에 참여하는 전자의 특정 궤도 특성의 역할을 보여주었다. CO의 흡착양이 증가함에 따라 CO와 Pt 사이의 전하 이동 정도가 Pt-Sn의 전하 이동 정도와 분명한 차이를 보이는 것을 확인했으며. 밀도 함수 이론 계산 결과와 비교하여 밴드 구조에서 관찰된 뚜렷한 특징은 Pt 분자 오비탈과 CO의 2π 오비탈 사이에 형성된 Backdonation 결합 상태로 해석되었다. 또한, Fermi 표면적은 Pt 표면이 CO 흡착 시 Pt-Sn 표면보다 전하 농도 변화가 더 크다는 것을 보여주었으며, 이는 CO의 상호 작용에 대한 Sn의 역할을 간접적으로 보여주소 있다.

Using angle-resolved photoemission spectroscopy, we show the direct evidence for charge transfer between adsorbed molecules and metal substrate, i.e. chemisorption of CO on Pt(111) and Pt-Sn/Pt(111) 2×2 surfaces. The observed band structures show a unique signature of charge transfer as CO atoms are adsorbed, revealing the roles of specific orbital characters participating in the chemisorption process. As the coverage of CO increases, the degree of charge transfer between CO and Pt shows a clear difference to that of Pt-Sn. With comparison to DFT calculation results, the observed distinct features in the band structure are interpreted as back-donation bonding states formed between Pt molecular orbital and 2π orbital of CO. Furthermore, the change inthe surface charge concentration, measured from the Fermi surface area, shows Pt surface has a larger charge concentration change than Pt-Sn surface upon CO adsorption. The difference in the charge concentration change between Pt and Pt-Sn surfaces reflects the degree of electronic effects during CO adsorption on Pt-Sn.

Authors: JongkeunJung (FA, SNU), Sungwoo Kang, Laurent Nicolaï, Jisook Hong, Jan Minár, Inkyung Song,Wonshik Kyung, Soohyun Cho, Beomseo Kim, Jonathan D. Denlinger, Francisco J. C.S. Aires, Eric Ehret, Philip N. Ross, Jihoon Shim, Slavomir Nemšák, Doyoung Noh (GIST), Seungwu Han, Changyoung Kim (CA, SNU), Bongjin S. Mun (CA, GIST)

Publication Date: 7 January 2022

Journal Link(DOI): https://doi.org/10.1021/acscatal.1c04566